Соломос родился на на Закинфе, одном из Ионических островов, в том же 1798 г., когда турками был казнён Ригас Велестинлис. Согласно принятой в то время в аристократических кругах Закинфа традиции, десятилетнего Дионисиоса отправили учиться в Италию. Это был период утверждения в итальянской литературе романтических тенденций, и на формирование поэтического дарования Соломоса повлиял опыт современной ему итальянской поэзии с её духом патриотизма и свободолюбия, приверженность народному языку и растущая ориентация на читателя из народа. Окончил юридический факультет Павийского университета. Свои первые стихи Соломос пишет на итальянском языке, однако, вернувшись в 1818 г. на родину, изучает родной язык, народные греческие песни и свои греческие стихи создает на димотики. В 1821 вступил в ряды подпольной организации «Филики Этерия». Первое крупное произведение Соломоса на греческом языке — «Гимн Свободе» (1823). Главные произведения поэта: поэмы «Ода на смерть Байрона» (1825) и «Свободные осаждённые» (над которой поэт работал до конца жизни) посвящены теме народной борьбы. Несмотря на то, что поздние произведения («Греческий корабль», «Сапфо» и др.) написаны Соломосом на итальянском языке, в них также использованы мотивы греческого фольклора. Выступал за утверждение народного греческого языка — димотики. Первые строфы «Гимна свободе» с 1869 года стали национальным гимном Греции. Соломос умер в феврале 1857 года от апоплексического удара. В 1865 году его останки были перевезены на остров Закинф.